Изобретение относится к области химической технологий и может найти применение в процессах гидрирования органических соединений, производстве металлоуглеродистых ультрадисперсных композиций, получаемых термокаталитическим разложением окиси углерода, синтезе алмазов и пара-орто-конверсии водорода.
Известен способ получения катализатора, заключающийся в прессований тонких порошков Fе2O3, спекании и последующем их дроблении [1]. Контакт углеродсодержащих газов с этим катализатором при температурах 400-600°С приводит к их разложению с образованием ультрадисперсных частиц углерода, содержащих керн (включения) из металла-катализатора. Основными недостатками способа являются получение катализатора с невысокой активностью и ограниченная область его применения.
Известен также способ получения катализатора, заключающийся в спекании гранул, состоящих из смеси металла группы железа (Fе, Со, Ni) с двойными карбидами металлов 4-6А групп Периодической системы элементов: (Тi, V )С; (Тi, W)С; (Nb, Мо)С; (Нf, Та)С и др. с молярным отношением карбида к металлу в пределах от 40:60 до 60:40% [2].
Однако, известный способ приготовления катализатора требует применения высоких температур (выше 1000°С), а полученные катализаторы из-за малой удельной поверхности недостаточно активны.
Наиболее близким решением по технической сущности я достигаемому эффекту является способ получения металлоуглеродного катализатора для превращения циклических углеводородов путем смешения соединения металла VIII-ой группы периодической системы, в качестве которого используют платинохлористоводородную кислоту и углеродосодержащего соединения, в качестве которого используют вискозное волокно, с последующей сушкой на воздухе, пиролизом при повышенной температуре — 7000С в токе инертного газа (гелия), обработкой воздухом при 300°С, азотом и восстановлением водородом при повышения температуры от 20 до З10°С[3].
Вышеназванный способ имеет следующие недостатки:
1) включает в себя большое количество операций, в том числе и высокотемпературных,
2) удельная поверхность катализатора чрезвычайно мала — не более 2м2/г.
Хотя катализатор может быть использован для пара-орто-конверсии водорода: при 140-170°С достигается 100%-ный выход ортоводорода, однако при 0°С он полностью теряет свою активность. Из-за малой активности катализатор не пригоден для синтеза алмазов.
Целью настающего изобретения является упрощение способа и получение катализатора с высокоразвитой поверхностью.
Указанная цель достигается способом получения металлоуглеродного катализатора путем смешения соединения металла VIII-ой группы периодической системы, в качестве которого используют соли группы железа на основе пиролизующихся без остатка кислот, или оксид никеля, и углеродосодержащего соединения, в качестве которого используют сахарозу в водном растворе углеродосодержащего соединения, с последующей сушкой на воздухе и пиролизом при 300-550°С, выдержкой в течение 1-4 часов и охлаждением в токе инертного газа.
Отличительными признаками изобретения являются использование в качестве соединения металла VIII-ой группы солей группы железа на основе пиролизующихся без остатка кислот или оксида никеля, а в качестве углеродосодержащего соединения – сахарозы и проведение смешения в водном растворе углеродсодержащего соединения, а пиролиза — при 300-550°С, с последующей выдержкой в течение 1-4 часов и охлаждением в токе инертного газа.
Способ по настоящему изобретению имеет следующие преимущества:
1. Сокращается количество операций (исключается операции обработки воздухом, дополнительная обработка азотом и восстановление водородом) и упрощается тем самым его осуществление. Температура пиролиза снижается до 300-550°С.
2. Удельная поверхность катализатора увеличивается до 39-580 м2/г, т.е. более чем в 10-400 раз превышает таковую для катализатора, полученного по известному способу [3].
В то время, как 100% выход ортоводорода по известному способу достигается при 140-170°С, по предложенному достаточна температура 55°С. А при 0°С выход ортоводорода снижается только до 40% (известный катализатор не активен).
Благодаря применению настоящего способа удается синтезировать алмазы высокой степени чистоты, не имеющие видимой окраски.
Выбор, для осуществления способа в качестве углеродосодержащих соединений сахарозы, обусловлен необходимостью образования при пиролизе значительного коксового остатка и истинных коллоидных растворов при растворении в воде.
Металлосодержащее соединение и органическое вещество приводят в контакт любым способом:
§раствор органического вещества смешивают с металлосодержащим соединением;
§раствор металлосодержащего соединения смешивают с органическим веществом;
§смешивают сухие металлосодержащие соединение и органическое вещество, после чего их смесь затворяют растворителем.
Независимо от способа смешивания в любом случае обязательно достигают полного растворения органического вещества в растворителе.
В результате проведения операции смешивания получают или истинный раствор металлосодержащего соединения и органического вещества или суспензию (или коллоидный раствор) металлосодержащего соединения в растворе органического вещества.
Настоящее изобретение иллюстрируется примерами.
Крупность алмазов составляет 50-120мкм, наблюдались отдельные сростки. Цвет полученных кристаллов светло-зеленый.
Формула изобретения.
Способ получения металлоуглеродного катализатора для синтеза алмазов и пара-орто конверсии водорода путем смешения соединения металла VIII-ой группы периодической системы и углерод содержащего соединения с последующей сушкой на воздухе и пиролизом при повышенной температуре в токе инертного газа, отличающийся тем, что, с целью упрощения способа и получения катализатора с высокоразвитой поверхностью, в качестве соединения металл VIII-ой группы используют соли группы железа на основе пиролизующихся без остатка кислот или оксид никеля, а в качестве углеродсодержащего соединения — сахарозу, а пиролиз — при З00-5000С.
Источники информации, принятые во внимание при экспертизе:
1.Авторское свидетельство СССР В 606352, ял С21 15/02, 1976.
2.Патент Японии Л 48-22594, кл B01JII/22, опубл. 1973.
3.Авторское свидетельство СССР №519214, кл BOIJ23/42, 1974 (прототип).
